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到1926年，阿尔伯特·爱因斯坦已经完全不能接受量子力学对宇宙的概率解释，并将永远远离它。在爱因斯坦看来，宇宙最终必须遵守根本上是确定性的物理定律，在这方面，他绝不妥协。爱因斯坦在回复马克斯·玻恩（1882-1970）的信时，明确地表达了这一点，他说
量子力学非常令人印象深刻。但内心有一个声音告诉我，它还不是真正的答案。该理论取得了很多成果，但几乎没有让我们更接近“老头子”的秘密。无论如何，我确信他不会掷骰子。
事实上，在爱因斯坦生命的最后30年里（甚至包括他1955年4月18日去世前的最后时刻），他的科学努力都致力于这个愿景，他专注于寻找一个统一场理论。除其他外，该理论旨在统一引力（由爱因斯坦自己的广义相对论描述）和电磁学（由麦克斯韦方程描述），最重要的是，它要消除物理学中的“量子不确定性”。
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尽管如此，爱因斯坦与量子之间的关系并非一直如此紧张，事实上，他在量子理论发展为量子力学的过程中，引领了大约20年的发展。那么，发生了什么事？
到1900年，42岁的马克斯·普朗克（1858-1947）花了近六年时间试图理解物体加热到一定温度时产生的辐射光谱的基本原理（例如，电炉灶加热时会变成红色），而且由于新的实验数据揭示了他的理论中的错误，他的努力似乎要付诸东流。尽管如此，普朗克很快对理论进行了必要的修改，得出的理论与实验完全一致。
然而，这次成功的代价将是巨大的，无异于彻底颠覆经典物理学。他的新理论还将给我们带来能量量子的奇特概念：在原子层面上，物质吸收和发射能量仅以离散的“块”的形式进行，而不是像经典物理学一直保证的那样以连续的程度进行。不用说，普朗克和其他人犹豫是否要完全接受他的新理论的这一方面。然而，爱因斯坦会立即接受它，并在接下来的近20年里坚持下去。
1905年，26岁的爱因斯坦发表了《关于光产生和转化的启发性观点》（以及另外三篇开创性的论文，这将永远改变物理学，并完成了他的博士学位；这是他的奇迹年，拉丁语为“奇迹年”）。在其中，他提出光也是以块（即光量子）的形式出现的，或者表现得像粒子，我们现在称之为光子。
光的本质在之前曾多次被讨论过，其中一些最早的理论可以追溯到古希腊。随着詹姆斯·克拉克·麦克斯韦（1831-1879）在1864年发表的一系列关于电和磁的论文中的最后一篇，以及他在1873年出版的《电磁学论》两卷书，光作为一种电磁波，而不是粒子（光子）的观念已经根深蒂固。的确如此，因为光的大部分基本特性都很好地用波来描述。然而，并非所有特性都是如此，而爱因斯坦的光量子能够成功地解决这些差异。
尽管如此，爱因斯坦的想法遭到了巨大的阻力，远比普朗克量子理论所遭受的阻力更大。物理学界的普遍情绪很明确：不要破坏光的波动理论！爱因斯坦并没有被吓倒，他继续探索光作为粒子的后果，在他在量子理论方面的工作中随意使用它，从而开辟了前进的道路。
1909年，在考虑光的动量时，他发现了一个惊人的结果，即光的行为既像粒子又像波，这是一种以前从未描述过的二元性（德布罗意的波粒二象性版本将在1923年出现）。在谈到他的研究结果时，他得出结论
因此，我认为理论物理学发展的下一个阶段将为我们带来一种对光的理论，该理论可以被理解为光波和[粒子]理论的某种融合。
爱因斯坦的结论完全是孤立的，但他仍然继续推进他的议程。
在抽出时间专注于广义相对论之后，爱因斯坦于1916年7月重返光的量子理论。他的努力最终产生了三篇论文，其中两篇在1916年，最突出的一篇在1917年。距离普朗克的原始理论已经过去了16年，尽管它取得了令人难以置信的成功，但它仍然因主要是严格的经典推导与零星地加入的能量量子来平滑粗糙边缘的尴尬混合体而蒙上污点；它远非一个成熟的量子理论。尽管爱因斯坦能够得出普朗克研究成果的“更加”量子化的推导，但他也没能成功，不得不依赖其他理论的假设。尽管如此，通过这项工作，爱因斯坦将成功地获得对光及其与物质相互作用的更深入的理解。
该理论的一个主要成功之处在于它对受激辐射的预测，即一个经过的光子在经过时“撞击”原子中的一个电子，导致它落入较低的能量状态，从而导致发射一个光子（除了最初经过的光子之外）；这种新机制构成了现代激光器的基础。
爱因斯坦还发现了另一个有趣的现象，他发现这个现象非常令人震惊，甚至可以认为是当前公式的缺陷。与因经过的光子而发生的受激辐射不同，原子也会经历自发辐射。顾名思义，它自然发生（在没有经过的光子的情况下），但在其他方面与受激辐射非常相似。（我们最熟悉的是放射性衰变过程，其中自然会释放出诸如X射线或伽马射线之类的辐射。）由于它是自发发生的，因此发射的光子可以向任何方向飞出，这事先根本不知道。换句话说，光子飞出的方向是本质上随机的；这深深地困扰了爱因斯坦，并将标志着他对量子理论的不安的开始，这最终导致他在1926年完全谴责量子力学。
爱因斯坦在1925年对量子理论（也许是对物理学）做出了他最后的重要贡献。1924年，萨特延德拉·纳特·玻色（1894-1974）最终成功地获得了普朗克理论的完全量子化版本。他通过拥抱爱因斯坦的光量子概念来实现的；自1905年引入以来，除了爱因斯坦本人之外，没有任何物理学家这样做。这项工作是革命性的，并将建立量子统计领域。爱因斯坦花了大约二十年的时间与光的本质作斗争，他一定立即意识到玻色已经完成了什么（因为他看到自己的工作未能达到这样的壮举）。
爱因斯坦确信玻色为光开发的方法也适用于原子，因此爱因斯坦着手开发单原子理想气体的量子理论
如果玻色对普朗克辐射公式的推导是认真的，那么人们将不允许忽略[我的]理想气体理论；因为如果将辐射[光]视为量子气体是合理的，那么量子气体[光]和分子气体之间的类比必须是完整的。
爱因斯坦撰写了三篇论文详细介绍了他的方法。在第一篇论文中（仅在玻色的论文被收到发表后八天提交给普鲁士科学院并于1924年晚些时候发表），爱因斯坦成功地将玻色的新方法应用于单原子理想气体，并且除其他外，建立了光和原子之间的等效性。
第二篇论文发表于1925年，是三篇论文中最重要的。在这里，爱因斯坦预测了一种非常不寻常的相变的发生，我们现在称之为玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）。在BEC中，气体中的原子开始“堆积”或凝聚到最低的（单粒子）能量状态，随着温度的降低。当温度降低到绝对零度时，这种效应最为明显，此时所有的气体原子都凝聚到这种最低能量状态。
关于BEC的神奇之处在于，原子的凝聚与吸引力将它们拉在一起（凝聚）无关，而这通常是凝聚发生的方式。它与原子本身的量子性质有关。尽管当时BEC并未被太认真对待，但它最终在1995年被证明是真实的，当时实验人员能够使用新型冷却技术的组合将铷-87系统冷却到接近绝对零度。
在1926年整个一年持续不断的创造力中，埃尔温·薛定谔（1887-1961）将发表六篇关于一种新的量子理论的重要论文，即波动力学，这将为我们带来他著名的波动方程。爱因斯坦最初对薛定谔的成功表示欢迎，说：“您的工作的想法源于真正的天才！” 十天后，爱因斯坦补充说：“我确信您在量子条件的制定方面取得了决定性的进展……”然而，他的感受很快就会改变。
薛定谔波动方程的物理含义对包括薛定谔本人在内的每个人来说仍然是一个很大的谜。最终是马克斯·玻恩得到了正确的答案：“粒子的运动遵循概率定律……”。换句话说，与经典粒子不同，量子粒子（电子、光子等）不会沿着定义明确的物理路径移动，并且在每个时刻都具有其关键特性（例如位置、动量、能量等）的明确值。这些物理量（以及许多其他量）完全由固有的量子概率决定。
潜在的量子概率的概念对爱因斯坦（以及薛定谔）来说太难以接受了，他从此放弃了新的量子力学，转而追求他建立因果统一场论的梦想。最终，爱因斯坦未能实现他最后的梦想，而量子力学的“奇异性”至今仍然困扰着我们。